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論文

Development of dose evaluation method considering radionuclides migration on the surface of the site for confirmation of completion of decommissioning

三輪 一爾; 行川 正和*; 島田 太郎; 武田 聖司

MRS Advances (Internet), 7(7-8), p.165 - 169, 2022/03

本研究では、地表流と土砂移動により生じる地表面における核種移行を土中の鉛直核種濃度と粒径に応じた核種濃度を考慮して評価する方法を作成した。作成した核種移行評価法により、水平方向に均一なCs-137の初期汚染分布を有する仮想的なサイトにおいて1年間の核種移行評価を実施した。その結果、Cs-137がサイト内の窪地に集中することにより初期汚染分布濃度と比較して20%程濃度が上昇した。また、地表面における核種移行により、初期汚染分布の総核種量の0.18%が海洋へ流出した。これらの結果から、廃止措置終了確認における被ばく線量評価において地表面における核種移行を考慮することで、サイト内における外部被ばく線量の上昇と海洋へ流出した核種による水産物摂取による内部被ばく線量の上昇の可能性が示唆された。

論文

Development of performance assessment models for glass dissolution

後藤 考裕*; 三ツ井 誠一郎; 高瀬 博康*; 黒澤 進*; 稲垣 学*; 柴田 雅博; 石黒 勝彦*

MRS Advances (Internet), 1(63-64), p.4239 - 4245, 2016/00

原子力発電環境整備機構と原子力機構は、概要調査段階における処分場の設計・性能評価に関連する主要な技術テーマを対象に2011年度から共同研究を進めている。我々は、この共同研究の一環として、鉄オーバーパックの腐食に伴うFeケイ酸塩の生成やオーバーパックの亀裂内の腐食生成物を通じたSiの移行など、様々なプロセスを考慮したガラス溶解モデルを開発している。モデル開発の目的は、ガラス溶解に関連するプロセスの相対的重要度の評価及び説得力のあるセーフティケースの作成に向けた更なる研究開発課題の特定である。感度解析では、1千年から1千万年を超える範囲のガラス固化体寿命が見積もられた。これはFeケイ酸塩の生成やガラス変質層内の物質移行特性など、主要なプロセスに関する現時点での理解に不確かさによるものである。

論文

Evaluation for influence of new volcanic eruption on geological disposal site

島田 太郎; 武田 聖司; 酒井 隆太郎*; 田窪 一也; 田中 忠夫

MRS Advances (Internet), 1(61), p.4081 - 4086, 2016/00

地層処分のサイト選定においては、火山噴火の直接的な影響を避けるため、既存の火山から十分な離隔をとることが求められている。しかしながら、既存火山からの離隔があっても将来の新規火山活動が発生する可能性を排除できない地域があり、回避しきれない不確かさが残る。そこで、仮に火山噴火が発生した場合の影響の程度を把握し、回避すべき期間のめやすを検討するため、新規火山活動の噴火様式を考慮した2つのシナリオに基づき被ばく線量評価を行った。ひとつは火道が処分坑道を直撃して噴火し、大気中に移流拡散後、地表に堆積した放射性物質を含む火山灰上で生活するシナリオであり、住民の被ばく線量は1000年後に噴火が生じた場合でも1mSv/yを超えない結果となった。もう一つは、メラピ式火砕流に伴い火口付近の地表への露出したむきだしの廃棄体に火山調査者などの公衆が放射性廃棄物の存在を知らずに一時的に接近するシナリオである。その公衆に対する線量率が1mSv/hを下回るには、Sn-126などの長寿命核種の影響で10万年程度の期間を要する結果となり、地表へ露出する廃棄体へ接近するシナリオの影響が大きいことを明らかにした。

論文

Modeling of an in-situ diffusion experiment in granite at the Grimsel Test Site

Soler, J. M.*; Landa, J.*; Havlov$'a$, V.*; 舘 幸男; 蛯名 貴憲*; Sardini, P.*; Siitari-Kauppi, M.*; Martin, A. J.*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1665, p.85 - 91, 2014/09

マトリクス拡散現象は結晶質岩中の核種移行遅延プロセスとして重要である。スイスのグリムゼル原位置試験場において花崗岩マトリクス中の原位置長期拡散(LTD)試験を行った。試験孔内にHTO, Na$$^{+}$$, Cs$$^{+}$$を含むトレーサ溶液を循環させ、2年半の間、トレーサ濃度の減衰が観測された。拡散期間終了後に、オーバーコアリングによって、岩石中のトレーサ分布が分析された。岩石中の拡散深さは、HTOで20cm、Na$$^{+}$$で10cm、Cs$$^{+}$$で1cm程度であった。これらのデータセットに対し、拡散・収着モデルによる解釈が、複数のチームによって、異なるコードを用いて実施され、実効拡散係数(De)と岩石容量因子($$alpha$$)が導出された。複数のチームによる評価結果は、観測データをおおむね再現可能であり、掘削影響による表面部分の$$D$$eと$$alpha$$の値が、岩石マトリクス部に比べて大きいことを示唆した。一方で、HTOの結果は実験データと解析結果に大きな乖離が認められ、この点は今後の詳細な検討が必要である。

論文

K$$_{rm d}$$ setting approach through semi-quantitative estimation procedures and thermodynamic sorption models; A Case study for Horonobe URL conditions

舘 幸男; Ochs, M.*; 陶山 忠宏; Trudel, D.*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1665, p.149 - 155, 2014/09

岩石への核種の収着(K$$_{rm d}$$)は地球化学条件に大きく依存し、実際の性能評価条件に対応付けて設定される必要がある。具体的な地質環境条件に対するK$$_{rm d}$$設定手法について、半定量的推定手法、熱力学的収着モデルといった条件変換手法に着目して開発を進めてきた。本報告では、幌延深地層研究所の泥岩環境におけるCs, Ni, Am, Thを対象に、K$$_{rm d}$$設定と不確実性評価を試行した。これらのK$$_{rm d}$$設定の結果は、実測されたK$$_{rm d}$$と比較され、十分なデータとモデルが利用可能な場合には、収着の定量的な評価が可能なことが確認された。ここで示したような複数の条件変換手法や実測データとの比較検討は、K$$_{rm d}$$設定の信頼性を高めるうえで有効であり、データや現象理解の状況を踏まえながら、複数の条件変換結果から、注意深く値を選択することが重要である。

論文

The Effect of alkaline alteration on sorption properties of sedimentary rock

下田 紗音子*; 中澤 俊之*; 加藤 博康*; 舘 幸男; 清田 佳美*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1665, p.179 - 184, 2014/09

セメント系材料によるアルカリ環境の影響については、高レベル廃棄物地層処分の性能評価において評価される必要がある。本研究では、幌延深地層研究所の堆積岩のアルカリ変質及び未変質試料を用いて、Cs, Ni, Thの収着挙動を調査した。バッチ法で得られた模擬地下水系でのCs, Ni, ThのK$$_{rm d}$$は、変質の度合いに応じて変化した。CsのK$$_{rm d}$$は変質とともに増加傾向を示し、二次鉱物がイオン交換反応によるCs収着に寄与していることが示唆された。一方、NiとThのK$$_{rm d}$$は変質の進行とともに低下した。この変化は、NiとThの表面錯体による収着を支配する粘土鉱物の溶解に起因している可能性がある。これらの結果は、岩石のアルカリ変質がK$$_{rm d}$$に及ぼす影響が、変質岩石の表面特性と収着メカニズムに依存することを示すものである。

論文

Dose estimate in treatment and disposal of contaminated materials due to the accident at the Fukushima Nuclear Power Plant

武田 聖司; 澤口 拓磨; 木村 英雄

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1665, p.103 - 109, 2014/09

福島第一原子力発電所事故により放出された放射性セシウムが付着・混入した多様な汚染物(汚泥,災害廃棄物,土壌など)の保管,処理,埋設処分等にあたっては、放射線に対する作業者や公衆の安全性を確保する必要がある。本検討では、クリアランスレベルの評価手法を基本として、福島県における汚染物を取扱う施設,設備,作業の実態を反映させた汚染物の取扱に関わるシナリオおよびパラメータを設定し、作業者および公衆の受ける線量を計算した。各シナリオに対する線量計算から、特に高い線量を示した経路は処分場閉鎖後の跡地における建設業者および農業者ならびに居住者への外部被ばくであった。こうした処分後の跡地利用を制限した場合について、原子力安全委員会が示した線量の目安値に相当する放射性セシウム濃度をシナリオごとに算出した結果、全てのシナリオについて目安値を満足する濃度として8,900Bq/kgを得た。

論文

The Behaviour of radiocaesium deposited in an upland reservoir after the Fukushima Nuclear Power Plant accident

舟木 泰智; 萩原 大樹; 鶴田 忠彦

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1665, p.165 - 170, 2014/09

In the autumn of 2012, the Japan Atomic Energy Agency (JAEA) launched a new research project named F-TRACE (Long-Term Assessment of Transport of Radioactive Contaminant in the Environment of Fukushima). The aims of this project are to develop a system for prediction of radiation exposure, taking into consideration the transport, deposition, and remobilisation behaviour of radiocaesium (RCs) from the highest contaminated mountain forests, down through the biosphere, before deposition in a number of different aquatic systems. Especially, it is important to understand balances of suspended and deposited particles and RCs inventory in inflow water, discharge water and bottom sediments of an upland reservoir. In this paper, we describe current research activities performed by JAEA at the Ogi Reservoir, Fukushima prefecture, Japan.

論文

"Relative rates method" for evaluating the effect of potential geological environmental change due to uplift/erosion to radionuclide migration of high-level radioactive waste

江橋 健; 川村 淳*; 稲垣 学*; 小尾 繁*; 柴田 雅博; 板津 透; 仲島 邦彦*; 宮原 要; Apted, M. J.*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1665, p.39 - 45, 2014/07

隆起・侵食が地層処分の安全機能に与える影響については、サイト選定によって回避することが基本であるものの、評価が超長期に渡ることに起因してその不確実性を完全に排除することができず、その影響を仮想的に評価する可能性がある。本研究においては、仮想的な堆積岩分布域を対象として、隆起・侵食に起因する地質環境条件の変化が地層処分の核種移行に与える影響について、より現実に即して評価するためのアプローチを例示した。このアプローチは、既存の概念モデル(モダンアナログ的な観点と地史に基づく外挿の考え方)を応用したものであり、隆起・侵食による地質環境条件の変化に関する組合せを効果的に抽出可能であることに加え、処分事業の初期段階のように情報が限られた段階における地質環境調査や隆起・侵食に関する将来予測に対して、有効なフィードバック情報となりうるものである。

論文

Diffusion modeling in compacted bentonite based on modified Gouy-Chapman model

四辻 健治; 舘 幸男; 西巻 祐一郎*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1665, p.123 - 129, 2014/07

圧縮ベントナイト中の核種の収着と拡散現象の定量評価のために、統合収着・拡散モデル(ISDモデル)の開発を進めてきた。平均化された狭隘間隙と電気二重層理論を仮定したISDモデルは、多様な環境条件での1価の陽イオン/陰イオンの拡散データを定量的に説明可能である。しかし、多価の陽イオン,陰イオンや複雑な化学種に対して、系統的な差異が認められていた。本研究では、排除体積効果及び誘電飽和効果を現状のISDモデルに取り入れ、拡張Poisson-Boltzmann方程式の数値解析評価を試みた。表面近傍におけるイオン濃度分布は影響されるものの、間隙全体でみるとその効果は打ち消され、結果として、これらの改良モデルの実効拡散係数への影響はいずれも小さかった。一方で、有効電荷をもつ水和イオンとしての拡散を仮定したモデルでは、拡散データは良好に再現される結果となった。

論文

Identification of the cathode reaction accompanied with overpack corrosion

大塚 伊知郎*; 飯田 芳久; 山口 徹治; 加藤 修*; 建石 剛*; 田中 忠夫

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1475, p.507 - 512, 2012/06

オーバーパック腐食におけるカソード反応を同定するために、炭素鋼線の腐食実験を行った。炭素鋼線を蒸留水,炭酸水素ナトリウム溶液及び硫酸ナトリウム溶液に浸漬し、ガラス製アンプルに封入した。60$$^{circ}$$Cで150日間保持した後、腐食生成物,液相及び気相の分析を行った。実験の結果、水素イオンの還元による水素ガス発生が支配的なカソード反応であることが示された。硫酸及び炭酸イオンの還元は観測されなかった。腐食生成物として、非晶質の水酸化第一鉄,鉄酸化物がすべての実験で特定された。それに加え、炭酸水素ナトリウム溶液では、鉄炭酸塩が特定された。この結果は、地層処分環境では水素発生反応が支配的なカソード反応であり、間隙水のEhが水素発生反応の平衡電位に至る可能性を示唆している。

論文

Long-term corrosion of 2,000-year-old ancient iron sword

三ツ井 誠一郎; 藤井 淳弘*; 樋口 めぐみ*; 西村 公助*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1475, p.545 - 550, 2012/06

1997年1月に大阪府八尾市大竹西遺跡の弥生時代後期初頭(1世紀前半)の遺構面から出土した鉄剣は、鋳造鉄剣としては畿内最古級である。直線的な鎬の形状が明瞭に残存するなど、本鉄剣の遺存状態が極めて良好であったことから、その埋蔵環境と腐食状況に関する調査・分析を実施した。埋蔵環境として、湧水水質,酸化還元電位、溶存酸素濃度等の分析,鉄電極の腐食速度(プローブ腐食速度)等の測定を1997年2月に現地で実施した。鉄剣の腐食状況については、X線CT装置を用いた腐食層厚の計測、ポータブルX線回折・蛍光X線分析装置を用いた鉄剣表面の腐食生成物等の分析を実施した。その結果、鉄剣が酸化還元電位や溶存酸素濃度が低い環境に埋蔵されていたこと、最大腐食速度はプローブ腐食速度に比べ2桁程度小さいこと、腐食生成物として検出した菱鉄鉱が腐食反応を抑制していた可能性があることを確認した。

論文

An Investigation of microbial effect as biofilm formation on radionuclide migration

吉川 英樹; 川北 護一*; 藤原 和弘*; 佐藤 智文; 浅野 貴博*; 佐々木 祥人

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1475, p.617 - 622, 2012/06

高レベル放射性廃棄物についての微生物影響評価の一環として、マトリックス拡散に対するバイオフイルムの影響をシナリオと実験データにより検討した。バイオフイルム中の放射性核種の拡散としてCsについて実験したところ、実効拡散係数が自由水中の拡散係数より低いものの、岩石に比べると桁違いに大きいことが示された。バイオフイルムのマトリックス拡散への影響は少ないことが示唆された。

論文

Disruptive effects on a HLW repository due to uplift-erosion in the distant future

宮原 要; 稲垣 学; 川村 淳; 蛯名 貴憲*; McKinley, I. G.*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1193, p.177 - 184, 2009/05

注意深いサイト調査と処分場の設計により高レベル廃棄物処分場への隆起・侵食の影響は長期に渡り回避できると考えられるものの、安全規制において評価期間が定められていない我が国においては、隆起・侵食の継続により処分場の深度が時間とともに浅くなり遠い将来において処分場が地表に到達する可能性について適切なシナリオにより評価することが求められる。本研究では、隆起・侵食による処分場への破壊的な影響について科学的根拠に基づきシナリオや概念モデルを設定する手順を示すとともに、解析結果を天然の放射性核種のフラックスと比較することにより、処分システムの有効性と頑健性を例示した。

論文

Impact of silicon migration through buffer material on the lifetime of vitrified waste

三ツ井 誠一郎; 牧野 仁史; 稲垣 学; 蛯名 貴憲*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1193, p.397 - 404, 2009/05

ガラス固化体の寿命に対するニアフィールドプロセスの影響を把握するため、ケイ素のガラスからの放出と緩衝材中での移行を考慮したガラスの長期溶解に関する感度解析を実施した。解析から見積もられたガラスの寿命は緩衝材中のケイ素の拡散係数と分配係数及びEDZ中の地下水流速に強く依存することを示した。このことは、ガラス固化体の長期挙動においてこれらのパラメータの重要性を示している。さらに、ガラス固化体の寿命における水和変質の影響についても検討した。水和変質はケイ素の放出を考慮したガラスマトリクスの溶解と同時に進行する変質である。その結果、開放系におけるガラス固化体の寿命評価では、ガラスの水和性質よりも、緩衝材中でのケイ素の移行を評価することが、より現象の解明に寄与すると結論付けられた。

論文

Development of scenario analysis and database for quantitative analysis of microbial effects on the repository performance

吉川 英樹; 稲垣 学; 宮坂 郁*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1193, p.375 - 380, 2009/05

地層処分の性能評価の観点から微生物影響について、内外の研究成果をもとにシナリオ解析を実施した。微生物に関する不確実性を踏まえて重要なFEPを抽出し微生物影響を分類した。結果として、地下水組成に関する微生物影響評価が重要であることがわかった。また、重要な6種の微生物群について成長や活性に関する微生物パラメータのデータベースを開発した。そのデータベースは微生物影響を評価するモデル上重要なデータ,成長速度,最大成長速度,死滅率や実験条件を網羅している。

論文

Measurement of HLW glass dissolution/alteration kinetics by using micro-reactor flow-through test method

稲垣 八穂広*; 三ツ井 誠一郎; 牧垣 光*; 出光 一哉*; 有馬 立身*; 馬場 恒孝; 野下 健司*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1193, p.219 - 228, 2009/05

ガラス溶解/変質挙動の速度論的評価を行うため、マイクロリアクタを用いた新しい流水溶解試験法を開発した。この方法では、マイクロ流路(20$$times$$2$$times$$16mm)を有するテフロン台に板状のガラス試料を設置し、シリンジポンプにより一定の流速でマイクロ流路に溶液を注入させることでガラス試料と反応させる。反応後の溶液を一定の間隔で採取、分析することで溶解/変質速度を得ることが可能となる。この方法は、装置がコンパクトで単純である、反応面積に対して反応溶液量が少ない、高感度で溶解/変質速度が測定できる、試験後試料の表面分析が容易であるなどの特徴を有する。この方法により、P0798ガラスのpH,温度,流速,時間を関数とした試験を行い、ガラス溶解/変質挙動の速度論的評価に必要なデータを取得した。

論文

Measurement of initial dissolution rate of P0798 simulated HLW glass by using micro-reactor flow-through test method

牧垣 光*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 有馬 立身*; 三ツ井 誠一郎; 馬場 恒孝; 野下 健司*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1193, p.307 - 314, 2009/05

新たに考案したマイクロリアクタ流水溶解試験により、模擬ガラス固化体(P0798ガラス)について任意の一定溶液,温度条件での溶解試験を行い、ガラスの初期溶解速度を測定した。試験温度を25$$^{circ}$$C、溶液のpHを5.6から12の範囲としたpH依存性試験で得られたケイ素の溶解速度から求めた初期溶解速度は、フランス原子力庁(CEA)が報告しているR7T7ガラスと同様に、V字型のpH依存性を示した。また、pHを5.6、試験温度を25から90$$^{circ}$$Cの範囲とした温度依存性試験による初期溶解速度からは、活性化エネルギーとして51kJ/molを得た。これはCEAが報告しているR7T7ガラスの値に比べてわずかに小さい値である。これらの結果に基づき、P0798ガラスの溶解機構を議論する。

論文

Diffusion of cesium and iodine in compacted sodium montmorillonite under different saline conditions

舘 幸男; 四辻 健治; 清田 佳美; 油井 三和

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1193, p.545 - 552, 2009/05

圧密モンモリロナイト中の陽イオンと陰イオンの拡散収着挙動の塩濃度影響を、実験的評価とモデル評価の両面から評価した。精製ナトリウム型モンモリロナイトを乾燥密度800kg/m$$^{3}$$に調整し、0.01, 0.1, 0.5Mの3種類のNaCl溶液で飽和させた系で、Through-diffusion試験によって、セシウムとヨウ素の実効拡散係数と容量因子を取得した。信頼性の高いデータ取得の観点から、トレーサー減衰曲線,破過曲線,内部プロファイルの複数のカーブからパラメータを決定する手法の適用を試み、さらにin-diffusion試験,バッチ収着試験との比較を行った。取得された実効拡散係数は、陽イオンのセシウムでは塩濃度とともに減少し、陰イオンのヨウ素では逆の傾向を示した。セシウムの収着分配係数については、塩濃度とともに減少する傾向が得られ、バッチ収着試験の結果と整合的であった。これらの陽イオン・陰イオンの実効拡散係数の塩濃度依存性は、電気二重層に基づく拡散モデルによって解釈し、さらに収着モデルと組合せることにより、収着効果を含む見かけの拡散係数を説明できた。

論文

Migration behaviour of bentonite colloids through a fractured rock

久野 義夫; 笹本 広

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1124, p.581 - 586, 2009/00

ベントナイトコロイドの移行挙動を調べるために、単一な模擬亀裂を有する花崗岩を用いたカラム試験を実施した。10$$^{-3}$$ NaCl溶液として調製した条件では、ベントナイトコロイドの一部は亀裂性花崗岩中で付着して、不動化した。比較的イオン濃度が高い条件の場合は、地質媒体中でベントナイトコロイドの移行に遅延効果が期待できると考えられる。

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